化学气相沉积生长具有各向异性光热电超快响应的二维晶体PdSe2

引言

PdSe2是一种具有独特五边形褶皱结构的二维材料，具备高迁移率、空气稳定和可调带隙等优良性能，之前的研究大多数都是基于光导、光门控和光伏效应的探测机理。因此依赖于外加偏压或者内接电场来分离电子和空穴，高接触电阻、低响应度和响应慢等劣势阻碍了PdSe2的进一步应用。

近期，安徽大学李亮课题组通过化学气相沉积技术生长了高度各向异性的二维PdSe2晶体，基于光电热效应制备了基于零偏压驱动的二维偏振光电探测器，可实现在零偏压下探测超宽范围波长甚至是任意波长，该探测器具有超宽范围响应、空气稳定，偏振光响应， 响应度高等优势。需要指出的是，通过引入热载流子辅助导热打破了传统热探测器响应速度慢的限制，实现了超快光热电响应（4 µs），是目前已知的基于PdSe2光电探测器中响应速度最快的，这可能为发展超快超宽偏振光探测提供一定的实验基础。

图1. 二维 PdSe2的结构和光热电响应mapping

实验与分析

光热电效应（PTE）是一种独特的光电流机理，能够将光、热、电之间进行能量转化，通过热载流子扩散形成温度梯度来产生电能。李亮课题组前期在二维光热电探测器方面做了一系列工作（Nat. Mater. 2019，18，476-481； Nat. Mater. 2020, 19, 830-837），本文通过制备一种具有优异性能的二维材料来解决之前报道的光热电探测器的一些缺点。课题组采用化学气相沉积法生长合成了具有高度各向异性结构的高质量二维PdSe2单晶（图2）。进一步研究发现，使用PdSe2作为沟道材料的探测器具有自驱动的性能，以此为突破口，通过在零偏压下的“非局域化”光响应确定了光热电探测机理，研究发现基于PdSe2的光热电探测器实现了4 µs的超快速响应。李亮课题组通过高分辨透射电镜、X射线电子能谱和拉曼光谱仪等仪器表征了材料的晶格取向和质量，制备了具有高度各向异性形状的长条状的二维PdSe2晶体。

图2. 二维 PdSe2的结构表征

利用转移电极的方法制备器件，不需要使用EBL等大型仪器。探测器在零偏压光照射下产生了光电流，当光照射在器件的两端时，产生了正负光响应（图3）。通过光电流mapping测量，显示光电流信号不仅出现在材料和电极的接触区，还出现在远离电极和材料接触的区域。通过这种“非局域”光响应排除了其他光电流机理，确定了基于PdSe2的光热电效应。

图3.探究探测器的光电流机理

最后，李亮课题组探究了基于光热电效应探测器的相关性能指标(图4)。实验发现该探测器具有超宽光谱响应，可实现405到904 nm范围光谱响应。基于热载流子辅助导热的光响应速度达到4 µs，从实验角度证明了热载流子辅助导热相对于其他探测的优势。在本文中，PdSe2也显示出偏振光响应，进一步拓宽了偏振光热电探测器的材料选择范围。而且PdSe2探测器具有高度空气稳定性，放置在空气中长达九个月性能指标仍然稳定，有望用于未来的实际应用中。

图4.探测器的性能指标

以上研究表明，李亮课题组制备的二维PdSe2晶体具有高度各向异性能作为沟道材料，实现零偏压驱动的二维偏振光电探测器，其超快光热电响应速度为4 µs。本文的研究成果为制备二维偏振光电探测器在材料选择上提供了更多的可能性。

安徽大学李亮教授课题组简介

李亮教授课题组从事二维材料光电探测器方面的研究。课题已经在国际知名学术期刊发表论文40余篇，包括Adv. Mater., Nat. Commun., ACS Nano, Adv. Funct. Mater., Nano Energy, Mater. Horizons.等国际知名期刊。课题组目前有博士2名，硕士8名。

李亮教授简介：李亮，安徽大学教授，博士生导师。主要研究方向为二维材料光电探测器。先后主持了国家自然科学基金、安徽省自然科学基金、中国博士后科学基金等项目，为2019年安徽省领军人才团队项目核心成员。担任Sustainability期刊客座编辑， Advanced Materials，ACS Nano等期刊审稿人。在相关领域发表论文40余篇，包括Advanced Materials(4), Nature Communication(1), ACS Nano(3), Advanced Functional Materials(8), Nano Energy(1), Materials Horizons(1)等，总引用1300余次。
 

文章信息

该成果以“Fast Photothermoelectric Response in CVD-Grown PdSe2 Photodetectors with In-Plane Anisotropy”为题发表在国际知名期刊Advanced Functional Materials上。安徽大学李刚博士为第一作者，安徽大学李亮教授为通讯作者。

文章信息：DOI: 10.1002/adfm.202104787

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